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      ▌顯微熒光壽命在納米激光器研究中的應用
      對銫鹵化鉛鈣鈦礦(perovskite)亞微米球單模激光輻射的穩態及超快光譜表征


         鈣鈦礦      熒光壽命      顯微光譜      單模激光      光學腔膜   

      【概述】2017 年 7 月,一篇發表于 ACS Nano,題為 《Single-Mode Lasers Based on Cesium Lead Halide Perovskite Submicron Spheres》的文章首次報道了一種室溫下寬帶可調的全無機銫鹵化鉛 亞微米球單模激光器。文章表明,這種激光器具有非常優異的性能,在亞微米尺度下展現了非常窄的線寬(~0.09nm)和較低的閾值(~0.42μJ/cm2),以及高達 ~6100 的腔品質因子。
            
      亞微米銫鹵化鉛微球的光致發光光譜特征
      圖1,亞微米銫鹵化鉛微球的光致發光光譜特征

      由于光滑的表面和規則的形狀,亞微米球內部能夠支持回廊腔模式(Whispering Gallery Modes, WGM),這使其實現單模激光輸出成為可能。進一步,通過調控鹵素成分和微球尺寸,單模激光還可以實現從紫色到紅色可見波段的連續的波長變化。這項工作展示了這種易于合成的金屬銫鹵化鉛鈣鈦礦微納米球在實現寬帶可調和超微型化單模激光器上的新技術路徑。
            
            【樣品 & 測試】文章中作者使用 SEM 和 TEM 手段觀測了 CsPbI3 亞微米球幾乎均勻而完美的形貌。微球的光學特性則通過共焦顯微光致發光(PL)光譜系統測得。通過調控 Cl/Br 或 Br/I 的比例,就可以在可見光波段連續地控制微球的發射光譜的峰值波長,而這些發射峰都具有比較窄幅的半峰寬。所有這些特性都說明了 CsPbX3 微球近乎完美的球狀形貌,這為可產生單模激光的理想回廊腔模式提供了可能。
      微球的光致發光光譜、時間相關熒光壽命光譜、不同直徑及組分時的發射譜
      圖2,微球的光致發光光譜、時間相關熒光壽命光譜、不同直徑及組分時的發射譜

      作者利用一套共焦顯微光致發光光譜系統對樣品展開了激光泵浦實驗。圖2a 中所示為一個 780nm 直徑的 CsPbBr3 微球在 400nm 飛秒激光不同激發功率下的光致發光譜?梢钥闯,微球在 0.42μJ/cm2 激發閾值之上,窄的激光峰隨功率增長非?,呈現了顯著的單模激光特性(0.09~0.62nm 半峰寬)。圖2b 所示為使用時間相關光致發光譜(TRPL)研究單縱模激光的動力學過程。當激發功率逐步增大時,可以觀測到一個顯著的快速衰減成分(約 30.5ps)。圖2c-d 所示為不同直徑微球及鹵化鉛組分比例對激光發射波長的調控。這些研究進一步展示了這種銫鹵化鉛鈣鈦礦微球作為單模激光器件候選材料的優異性。
      結合復享光學 gora 共焦顯微系統的 TCSPC 熒光壽命系統
      圖3,結合復享光學 gora 共焦顯微系統的 TCSPC 熒光壽命系統

      TCSPC 的全稱是 時間相關單光子計數(Time-Correlated Single Photon Counting),是一種時間分辨熒光光譜技術。TCSPC 技術的出現使得時間相關熒光壽命的測量成為一個易于獲得的手段,結合復享光學的 gora共焦顯微光譜系統(圖3),可以快速構建數十皮秒量級、微米級空間分辨的熒光壽命測量系統。
      【總結】文章報道了一種在室溫下基于全無機的銫鹵化鉛 CsPbX3 亞微米球的單模激光,這種單模激光的基礎是亞微米球內部所支持的光學回廊腔模式(WGM)。這種鈣鈦礦的 CsPbX3 亞微米球可以通過一個簡單的氣相轉移方法制備。由于具有窄幅線寬(~0.09nm)、亞微米尺度(D<1μm)和高腔品質因子(~6100),這種單模激光器成為迄今為止所報道的最好的微納米激光器。
      【參考文獻】
            ? Tang, Bing, et al. "Single-Mode Lasers Based on Cesium Lead Halide Perovskite Sub-Micron Spheres." ACS NANO (2017).  Link 
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